Die beste Sprachqualität hat man immer noch im Telekom UMTS Netz mit HD Voice (sofern beide Gesprächspartner HD-Voice fähiges Endgeräte haben und im Telekom UMTS Netz eingebucht sind).
Ansonsten reden wir hier über Funknetze. Da wird man immer grundsätzlich irgendwo einen Kompromiss eingehen müssen. Sonst wären ja auch alle bei einem Anbieter. Das wäre doch langweilig, dann gäbe es hier gefühlte 90% der Threads nicht... 
Da ich zu deiner Gegend nichts sagen kann - an dieser Stelle mal der Tipp: Prepaidkarten von allen 4 Anbietern besorgen und selber austesten, wie welcher Netzbetreiber an den Orten funktioniert wo du häufig bist. Nützt ja nichts wenn wir alle schreiben Anbieter X ist super klasse da und in dem Ortsteil oder der Straße wo du oft bist hat der kein Netz übertrieben gesagt...
Meine persönliche Einschätzung zu den 4 Netzen im Allgemeinen:
Telekom: Bieten insgesamt das ausgeglichenste Netz imho. Haben überall an den NodeBs DC-HSPA+ geschaltet, in den Städten wird direkt engmaschig auf Kapazität (LTE1800) ausgebaut sowie mittlerweile auch auf 800 MHz LTE für die Indoorversorgung. EDGE im gesamten Netz ist auch durchaus als positiv anzusehen, dann klappt es wenigstens noch so halbwegs. Auch wenn ich GSM als nicht mehr zeitgemäß ansehe. Man braucht es dann aber eben doch noch bis LTE soweit ist mit VoIP und von der Flächendeckung her.
Vodafone: Leider manchmal sehr unausgewogen, gerade wo es nicht so wichtig erscheint oder ländlicher wird. Dafür sehr viel LTE und oft ein zu stark ausgelastetes UMTS Netz. Wenn man GPRS hat, ging oft gar nichts oder sagen wir mal kaum etwas.
E-Plus: Bemühen sich vorallem bei der Abdeckung aufzuholen. Leider immer noch oft Indoorprobleme, an denen wohl auch leider nichts verbessert wird. An der Datenperformance fehlt es auch oft noch bzw am letzten Feinschliff. Alles was mit dem Netz zu tun hat, scheint bei denen auch Staatsgeheimnis zu sein. Schade eigentlich, über manches könnte man vielleicht weg sehen, wenn man denn mal ein paar Infos bekäme...
O2: Auf dem Land überlastete 900er Zellen, UMTS/LTE Abdeckungen eher nur in den Städten als auf dem Land. Und UMTS Netz ist tendenziell eher langsam / stark ausgelastet. Da muss sich noch einiges tun im Schnitt, vor allem bei dem Ausbau auf dem Land.